Catalizadores metálicos con ligandos carbeno N-heterocíclico dendríticos reciclables por nanofiltración
- Prieto Carvajal, Ana María
- Ernesto de Jesús Alcañiz Director
- Juan Carlos Flores Serrano Co-director
Defence university: Universidad de Alcalá
Fecha de defensa: 01 June 2018
- Victorio Cadierno Chair
- Cristina Garcia Yebra Secretary
- Ludmila Georgieva Peeva Committee member
Type: Thesis
Abstract
En la presente tesis doctoral se han preparado nuevos complejos de paladio(II) y rutenio(IV) con ligandos carbeno N-heterocíclico (NHC) con sustituyentes dendríticos para su recuperación y reciclaje mediante técnicas de nanofiltración. Los catalizadores de Pd son activos en las reacciones de acoplamiento C-C de Suzuki-Miyaura y de Heck-Mizoroki. Sin embargo, las especies activas derivadas de estos complejos se desactivan durante la reacción de Suzuki-Miyaura. Por el contrario, la reacción de Heck-Mizoroki puede reiniciarse una y otra vez sin pérdida aparente de actividad. Los complejos de Pd han sido ensayados en la reacción de Heck-Mizoroki utilizando un sistema de nanofiltración en continuo, logrando elevados valores de TON. Aunque se ha logrado reciclar los complejos durante un gran número de ciclos, diversos ensayos han mostrado que el complejo metálico actúa como simple fuente de Pd. Por otro lado, los catalizadores de Ru se han mostrado activos en reacciones de metátesis de olefinas. Sin embargo, los centros activos son poco estables por lo que se degradan rápidamente. Debido a esto, la recuperación y reutilización de dichos complejos mediante técnicas de nanofiltración no es viable. Sin embargo, se puede utilizar la filtración mediante nanomembranas para eliminar los restos de rutenio presentes en el producto de reacción.