Post-Functionalized Hybrid Materials as Multi-site Catalysts

Résumé

Las redes metal-orgánicas (Metal-Organic Frameworks, MOFs) son polímeros de coordinación cristalinos formados por metales o clusters metálicos coordinados a moléculas orgánicas multidentadas. Este tipo de materiales poseen propiedades interesantes para ser utilizados como soportes de catalizadores ya que poseen altas superficies específicas y buena estabilidad térmica. Hemos llevado a cabo la síntesis, funcionalización y caracterización de diferentes MOFs de zirconio (tipo UiO). La funcionalización de los materiales ha sido realizada mediante tres rutas diferentes: síntesis directa, modificación post-síntesis e intercambio post-síntesis para la obtención de catalizadores multifuncionales. Estos materiales nos permiten llevar a cabo reacciones de varias etapas en un mismo recipiente y bajo las mismas condiciones de reacción. Los materiales sintetizados han sido utilizados como catalizadores en diferentes reacciones catalíticas en un único paso de reacción (hidrogenación de compuestos aromáticos, isomerización del óxido de α-pineno y ciclación del citronelal) y en reacciones en cascada: reacciones de acoplamiento C-C consecutivas, N-alquilación de aminas, síntesis de aminas secundarias, reacción de condensación-hidrogenación, reducción Meerwein-Ponndorf-Verley-eterificación y síntesis de iminas a partir de alcoholes y aminas. Los estudios de reciclabilidad y lixiviado realizados nos indican que estos materiales son adecuados para ser utilizados para un gran número de sustratos con buenas conversiones, lo que los hace útiles para ser aplicados en síntesis orgánica.